新成果

化學(xué)化工學(xué)院遲偉杰教授在國(guó)際TOP期刊《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表綜述文章

新收獲

海南大學(xué)物理與光電工程學(xué)院的Konstantin Dorfman教授與合作者在Science合作期Ultrafast Science發(fā)表學(xué)術(shù)論文

新突破

材料科學(xué)與工程學(xué)院鄧意達(dá)教授團(tuán)隊(duì)Adv. Energy Mater.：通過表面原位生成鉬酸鹽調(diào)控鎳鐵氧化物電極實(shí)現(xiàn)高效海水電解

新進(jìn)展

物理與光電工程學(xué)院劉雨昊副教授在《Advanced Materials》發(fā)表綜述論文

化學(xué)化工學(xué)院遲偉杰教授在國(guó)際TOP期刊《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表綜述文章

單分子定位超分辨顯微鏡(SMLM)在生物學(xué)和化學(xué)的各個(gè)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。熒光團(tuán)作為SMLM的重要組成部分，在獲得超分辨率熒光圖像中起著至關(guān)重要的作用。近年來對(duì)自發(fā)閃爍熒光團(tuán)的研究極大簡(jiǎn)化了實(shí)驗(yàn)設(shè)置，延長(zhǎng)了SMLM成像時(shí)間。為了支持這一重要發(fā)展，本綜述提供了2014年至2023年自發(fā)閃爍羅丹明染料發(fā)展的全面概述，以及分子內(nèi)螺旋環(huán)化反應(yīng)的關(guān)鍵機(jī)制。該工作將有助于加速超分辨率成像技術(shù)的發(fā)展。

研究人員首先回顧了多種自發(fā)閃爍羅丹明類染料的發(fā)展以及重要應(yīng)用；隨后討論了羅丹明類染料的開關(guān)環(huán)機(jī)制、以及染料自發(fā)閃爍性質(zhì)的實(shí)驗(yàn)測(cè)試方法和理論預(yù)測(cè)模型；最后提出了多個(gè)發(fā)展自發(fā)閃爍染料的策略。

研究成果發(fā)表于國(guó)際著名期刊《Angewandte Chemie International Edition》上，題為“Spontaneously Blinking Rhodamine Dyes for Single-Molecule Localization Microscopy”，文章第一作者為海南大學(xué)遲偉杰教授，通訊作者為中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所徐兆超研究員、新加坡科技設(shè)計(jì)大學(xué)劉曉剛教授，海南大學(xué)為第一完成單位。

海南大學(xué)物理與光電工程學(xué)院的Konstantin Dorfman教授與合作者在Science合作期刊Ultrafast Science發(fā)表學(xué)術(shù)論文

近日，海南大學(xué)物理與光電工程學(xué)院的Konstantin Dorfman教授與華東師范大學(xué)精密光譜學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、南京理工大學(xué)超快光物理研究所的學(xué)者合作，在Science合作期刊Ultrafast Science上發(fā)表了一篇題為 “Conical Intersection versus Avoided crossing: Geometric Phase EfFect in Molecular High-Order HarmoNics” 的學(xué)術(shù)論文。

(A) 勢(shì)能面錐形交叉分子的泵浦探測(cè)高次諧波產(chǎn)生示意圖。(B) 包含和 (C) 不包含幾何相位情況下隨時(shí)間延遲變化的高次諧波光譜。

在過去的幾十年里，人們發(fā)展了許多巧妙的光學(xué)方法來探測(cè)分子勢(shì)能面錐形交叉 (Conical intersection, CI) 和避免交叉 (Avoided crossing, AC) 附近的非絕熱動(dòng)力學(xué)。這種非絕熱效應(yīng)對(duì)許多光物理和光化學(xué)動(dòng)力學(xué)過程有著重要的影響。然而，通過光學(xué)手段去直接區(qū)分錐形交叉和避免交叉至今仍然是一個(gè)艱巨的挑戰(zhàn)。高次諧波產(chǎn)生 (High-order harmonic generation, HHG) 作為一種超快的新型光譜學(xué)方法，對(duì)電子態(tài)之間的相干性和電子布居的變化特別敏感。在分子結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)的探測(cè)中人們已經(jīng)成功地證明了它的優(yōu)勢(shì)。鑒于此，用高次諧波光譜來區(qū)分多原子分子中勢(shì)能面的錐形交叉和避免交叉是令人期待的。

在Konstantin Dorfman教授等人的研究工作中，他們利用紫外泵浦脈沖和少周期紅外激光共同驅(qū)動(dòng)的泵浦探測(cè)高次諧波光譜探測(cè)了分子核波包繞勢(shì)能面錐形交叉點(diǎn)旋轉(zhuǎn)后積累的幾何相位 (Geometric phase, GP)。為了模擬泵浦探測(cè)高次諧波產(chǎn)生的動(dòng)力學(xué)過程，他們提出了透熱表象下基于多個(gè)二維勢(shì)能面的分子模型，并求解了相應(yīng)的含時(shí)薛定諤方程。結(jié)果表明，錐形交叉情況下存在的拓?fù)湎辔皇沟闷鋵?duì)應(yīng)的泵浦探測(cè)高次諧波光譜與避免交叉的情況不同。當(dāng)核波包通過錐形交叉和避免交叉時(shí)，在非絕熱耦合作用下同時(shí)在兩個(gè)電子態(tài)出現(xiàn)布居。它們之間的電子相干性導(dǎo)致了避免交叉情況下諧波強(qiáng)度隨兩束光時(shí)間延遲變化的振蕩特征。而在錐形交叉的情況下，幾何相位破壞了波函數(shù)的對(duì)稱性導(dǎo)致這些振蕩消失。此外，當(dāng)核波包通過錐形交叉或避免交叉時(shí)，不同的直接躍遷通道導(dǎo)致諧波發(fā)射信號(hào)的不同頻率偏移，反映了不同電子態(tài)勢(shì)能面沿波包運(yùn)動(dòng)方向的能量差異。這種泵浦探測(cè)高次諧波光譜中發(fā)射峰的動(dòng)態(tài)藍(lán)移和分裂表明有可能以亞飛秒的時(shí)間分辨率捕捉到分子中的超快非絕熱動(dòng)力學(xué)。

海南大學(xué)Konstantin Dorfman教授與南京理工大學(xué)陸瑞鋒教授、華東師范大學(xué)蔣士成副研究員為該論文共同通訊作者，南京理工大學(xué)博士生袁廣魯為第一作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金等經(jīng)費(fèi)支持。

材料科學(xué)與工程學(xué)院鄧意達(dá)教授團(tuán)隊(duì)Adv. Energy Mater.：通過表面原位生成鉬酸鹽調(diào)控鎳鐵氧化物電極實(shí)現(xiàn)高效海水電解

近日，材料科學(xué)與工程學(xué)院鄧意達(dá)教授團(tuán)隊(duì)在國(guó)際知名期刊Advanced Energy Materials上發(fā)表題為“In situ Generation of Molybdate-modulated Nickel-iron Oxide Electrodes with High Corrosion Resistance for Efficient Seawater Electrolysis”的研究論文。

氫能作為一種不可或缺的低碳燃料，被認(rèn)為是未來能源結(jié)構(gòu)的基石。電解水是一種可持續(xù)的制氫方法，但需要大量的高純度水。事實(shí)上，海水占世界水資源總量的96.5%，直接海水電解似乎是一種更實(shí)用的制氫方法。對(duì)于海水電解，反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢的析氧反應(yīng)OER也是瓶頸反應(yīng)。此外，海水中的氯離子(~0.5M)會(huì)引起析氯反應(yīng)進(jìn)而腐蝕電極/催化劑，嚴(yán)重降低其使用壽命。因此，開發(fā)高效、高選擇性的海水分解電極/催化劑勢(shì)在必行。目前，針對(duì)基于3d過渡金屬(TMs)的多需求的OER催化劑，已經(jīng)進(jìn)行廣泛的研究。然而，大量的研究表明，金屬基氫氧化物、磷化物、硫化物以及硒化合物等在含氯的電解液中由于催化劑/電極的溶解或降解而影響其使用壽命。盡管已有研究表明，金屬鉬(Mo)可以幫助提升材料耐腐蝕，并且有助于降低3d金屬(Fe、Co、Ni)氧化轉(zhuǎn)變的勢(shì)壘，促進(jìn)高氧化態(tài)的形成，從而提高OER活性。但是在海水中鉬的存在形式和提高海水電解催化活性及穩(wěn)定性的原因尚不清晰。開發(fā)高活性、高選擇性、耐腐蝕的海水電解制氫電極材料仍然是一項(xiàng)艱巨的任務(wù)。

基于此，海南大學(xué)鄧意達(dá)教授、李紀(jì)紅副教授、天津大學(xué)韓曉鵬研究員等人利用快速、簡(jiǎn)便的熱沖擊方法成功地制備了一種鉬酸根(MoO42-)修飾的海水電解鎳鐵氧化物電極，該電極在海水電解析氧反應(yīng)(OER)中具有很高的活性和非凡的耐久性。實(shí)驗(yàn)分析和理論計(jì)算表明，電極表面原位生成的MoO42-可以調(diào)節(jié)和穩(wěn)定催化活性相γ-(Ni，F(xiàn)e)OOH，提高OER活性，對(duì)保護(hù)電極免受氯離子(Cl-)腐蝕，延長(zhǎng)使用壽命具有重要作用。因此，該催化劑在100 mA·cm-2的長(zhǎng)期運(yùn)行中(>1500 h)表現(xiàn)出明顯的20 μV·h-1的緩慢降解速率。這項(xiàng)工作為氧陰離子修飾催化劑的設(shè)計(jì)提供了一個(gè)新的視角，可廣泛應(yīng)用于解決海水電解中的挑戰(zhàn)。

該研究以海南大學(xué)作為論文第一完成單位。材料科學(xué)與工程學(xué)院李紀(jì)紅副教授，鄧意達(dá)教授，天津大學(xué)韓曉鵬研究員為共同通訊作者，第一作者為材料科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生邵禮。

物理與光電工程學(xué)院劉雨昊副教授在《Advanced Materials》發(fā)表綜述論文

近期，物理與光電工程學(xué)院劉雨昊副教授所在團(tuán)隊(duì)在材料領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Advanced Materials》發(fā)表題為《Heterojunction Engineering of Multinary Metal Sulfide-Based Photocatalysts for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution》的綜述論文。海南大學(xué)海洋清潔能源創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)科研助理宋一銘、2022級(jí)化學(xué)工程與技術(shù)專業(yè)博士研究生鄭馨龍、2020級(jí)電子信息專業(yè)碩士研究生楊宇奇為論文共同第一作者；物理與光電工程學(xué)院劉雨昊副教授、海洋科學(xué)與工程學(xué)院田新龍教授為論文共同通訊作者。

利用半導(dǎo)體光催化劑實(shí)現(xiàn)光解水制氫能夠有效地解決當(dāng)前的能源危機(jī)與環(huán)境污染問題。由兩種或兩種以上半導(dǎo)體所組成的異質(zhì)結(jié)光催化劑能夠有效調(diào)節(jié)界面能帶結(jié)構(gòu)、實(shí)現(xiàn)更強(qiáng)的光生載流子的分離。相比于傳統(tǒng)的二元硫化物半導(dǎo)體光催化劑，如CdS、MoS2、PbS等，多元過渡金屬硫化物通常具有更佳的能帶結(jié)構(gòu)與更豐富的元素組成，展現(xiàn)出了更好的光解水制氫應(yīng)用前景。該綜述首先詳細(xì)解析了光解水制氫的基本原理以及type-I、type-II、p-n、Z-scheme、S-scheme五種類型異質(zhì)結(jié)的載流子傳輸機(jī)理；其次，系統(tǒng)總結(jié)了AgGaS2、AgIn5S8、AgInS2、AgBiS2、CuInS2、ZnIn2S4、ZnxCd1-xS以及Cu2ZnSnS4等多元過渡金屬硫化物在異質(zhì)結(jié)光催化劑的構(gòu)建以及光解水制氫應(yīng)用中的研究進(jìn)展；最后，指出了當(dāng)前多元硫化物異質(zhì)結(jié)體系光催化劑在光解水制氫過程中所存在的問題以及下一步的解決方案，為進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)高效的光催化全解水制氫指明了下一步的研究方向。

該項(xiàng)工作得到了海南省自然科學(xué)基金（521RC495）、國(guó)家自然科學(xué)基金（22109034, 22109035, 52164028, 62105083, 22202053）、南海海洋資源利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金（MRUKF2021029）、海南大學(xué)協(xié)同創(chuàng)新項(xiàng)目基金（XTCX2022HYC21）、海南大學(xué)科研啟動(dòng)基金（KYQD(ZR)-20008, 20082, 20083, 20084, 21065, 21124, 21125）和海南省巨東英院士工作站資金資助。

期刊簡(jiǎn)介

《Advanced Materials》是Wiley出版社旗下的刊物，創(chuàng)刊于1989年，致力于材料科學(xué)方面的最新進(jìn)展，介紹功能材料的化學(xué)和物理學(xué)最前沿，發(fā)表高質(zhì)量的研究論文、綜述以及觀點(diǎn)。該刊發(fā)文范圍涵蓋化學(xué)綜合等領(lǐng)域，旨在及時(shí)、準(zhǔn)確、全面地報(bào)道國(guó)內(nèi)外化學(xué)綜合工作者在該領(lǐng)域的科學(xué)研究等工作中取得的經(jīng)驗(yàn)、科研成果、技術(shù)革新、學(xué)術(shù)動(dòng)態(tài)等。該期刊為中科院分區(qū)一區(qū)TOP期刊，最新期刊影響因子為29.4。（來源海南大學(xué)）

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